Su salto a la fama se produjo con dos papeles protagonistas en grandes producciones: en 2001 el del príncipe elfo Legolas en El Señor de los Anillos: la Comunidad del Anillo, primera película de la trilogía basada en la novela de J. R. R. Tolkien; y en 2003 el del herrero Will Turner en Pirates of the Caribbean: The Curse of the Black Pearl.

Tras los éxitos mencionados se estableció en Hollywood, donde ha protagonizado varias películas como Elizabethtown y Kingdom of Heaven. Sus trabajos más recientes incluyen la película coral New York, I Love You y sus papeles en Sympathy for Delicious y Main Street. Bloom hizo su debut teatral en el escenario del Duke of York, con un papel en la obra In Celebration, que se representó hasta 2007. El 12 de octubre de 2009, Bloom fue nombrado Embajador de buena voluntad de Unicef.

Dos días después de graduarse en Guildhall en 1999, fue elegido para su primer papel importante, interpretando al príncipe elfo Legolas en la trilogía de El Señor de los Anillos (2001-2003). En primera instancia había audicionado para el papel de Faramir, que no aparece hasta la segunda película, pero el director Peter Jackson le asignó en vez de ese el papel de Legolas, con gran peso en las tres películas. Mientras filmaba una escena, se quebró una costilla al caerse de un caballo, pero finalmente se recuperó y continuó filmando.​ Al mismo tiempo, Bloom también interpretó un papel breve en la película Black Hawk Down. El éxito de la trilogía de El Señor de los Anillos y Black Hawk Down transformó a Bloom de un actor desconocido a uno de las celebridades más conocidas de todo el mundo.

En 2002, fue elegido para Teen People en "Las estrellas más sexys menores de 25" y fue nombrado por People como el soltero más lindo en la lista del 2004. Todos los miembros de las películas de El Señor de los Anillos estuvieron nominados por Mejor Elenco en Premio del Sindicato de Actores durante tres años consecutivos, finalmente ganando en el 2003 por la tercera película, El Señor de los Anillos: el retorno del Rey. Bloom también ganó otros premios, incluyendo Premios del Cine Europeo, Premios al Festival de Hollywood, Premios Empire y Teen Choice Award, y ha estado nominado por otros. La mayoría de los éxitos de taquilla de Bloom ha sido como parte de un reparto.

Bloom luego protagonizó junto a Keira Knightley y Johnny Depp la película Pirates of the Caribbean: The Curse of the Black Pearl, que fue un éxito de taquilla durante el verano de 2003. Después del éxito en esta película, Bloom tomó el papel como Paris, el hombre quien efectivamente inició la Guerra de Troya, en la superproducción de primavera de 2004, Troya, con Brad Pitt, Eric Bana y Peter O'Toole. Luego interpretó los papeles principales en Kingdom of Heaven y Elizabethtown (ambas en 2005). En 2006, Bloom interpretó en la secuela Pirates of the Caribbean: Dead Man's Chest, y en la película independiente Haven, de la que fue productor ejecutivo. En el mismo año, fue una de las estrellas invitadas de la serie Extras, en que interpretó a una versión narcisista arrogante de él mismo quien tenía una gran repugnancia hacia Johnny Depp, (su compañero de película en Pirates of the Caribbean); Bloom trató a Extras para ir más lejos haciendo su papel antipático, y contribuyó a la mordaza sobre admirando a Depp fuera de pura envidia, que Depp era más talentoso que él, sin mencionar que Depp estaba en las listas de los 'más sexys'.​ También en el 2006, Bloom era el hombre más buscado en Google Noticias. A partir de mayo de 2007, Bloom apareció en cuatro de las 15 películas más taquilleras de todos los tiempos.

La película reciente de Bloom es su papel en Piratas del Caribe: en el fin del mundo, lanzada el 24 de mayo de 2007. Bloom, quien había intentado convertirse en actor de escenarios después de graduarse de la escuela de Música y Drama de Guildhall, ha dicho que le gustaría dejar películas por un tiempo en lugar de aparecer en papeles de escenario, y "está buscando ávidamente para el tipo de material correcto en que él pueda hacer algo" e ir "a lo básico."​Durante el verano de 2007, apareció en la reposición londinense In Celebration, una obra de David Storey. Su personaje fue uno de los tres hermanos que regresan a casa para el aniversario número 40 de boda de sus padres. ​El 24 de agosto de 2007, hizo su primer comercial de televisión en la televisión japonesa, promocionando a la marca Uno de cosméticos Shiseido. Una versión de dos minutos de "solo una noche" de ciencia ficción de un comercial se inició en la campaña.​ En 2008, firmó para interpretar un papel pequeño en la película británica An Education1 pero lo dejó para estar en la película por Johnny To Red Circle.​ En 2009, fue una de las tantas estrellas que apareció en New York, I Love You, que contenía doce cortometrajes en uno. Bloom retomó su papel como Legolas en las películas de Peter Jackson basadas en El hobbit, película que se estrenó en el año 2014. En el 2015 se supo que, años después, retomará el papel de Will Turner en la nueva entrega de Piratas del Caribe: La venganza de Salazar.